Karir Molly dimulai pada tahun 2005 ketika dia menjadi anggota dari proyek musik dance Inggris bernama Stunt. Pada tahun 2008, Stunt mencapai kesuksesan di tangga lagu dengan lagu kolaborasi mereka yang berjudul "Raindrops (Encore une fois)" dengan Sash!. Pada tahun 2009, Molly bekerja sama dengan produser dan penyanyi/songwriter asal Swedia, Basshunter, untuk lagu kolaborasi "I Will Learn to Love Again" yang terdapat di album kedua Basshunter di Inggris, Bass Generation.
Pada tahun 2011 hingga 2013, Molly merilis EP akustik berjudul "Fly Away with Me" dan lagu "Shadows" yang di-sampling oleh artis grime Marger. Dia juga bekerja sama dengan produser Swedia, Anders Hansson, untuk lagu "Beneath The Lights" yang dirilis pada April 2013. Pada tahun yang sama, Molly menulis dan merekam lagu "Never Forget" bersama produser Darren Styles.
Pada tahun 2014, Molly dihubungi oleh Guy Freeman, produser eksekutif dan kepala delegasi Eurovision untuk BBC, untuk menulis lagu untuk kontes Eurovision tahun itu. Setelah awalnya ragu, Molly akhirnya setuju dan menulis lagu "Children of the Universe" yang dia nyanyikan sendiri di kontes tersebut. Sebelum kontes Eurovision, Molly menandatangani kontrak rekaman dengan Warner Music UK. Lagu "Children of the Universe" dirilis pada April 2014 dan mendapat tanggapan positif. Meskipun tidak memenangkan kontes, Molly dianggap sebagai salah satu favorit untuk memenangkan kontes tersebut.
Setelah Eurovision, Molly tampil di Glastonbury Festival pada Juni 2014. Pada tahun 2015, dia bekerja sama dengan DJ dan produser asal Jerman, Zwette, untuk lagu "Rush" yang dirilis oleh Spinnin' Records dan diremix oleh Sam Feldt. Pada September 2015, Molly tampil dengan Sam Feldt di V Festival di Chelmsford. Produser Kanye West, Hudson Mohawke, juga menggunakan sampling dari lagu Molly yang berjudul "Beneath the Lights" untuk lagu "Shadows" dalam albumnya yang berjudul Lantern.
Molly telah menerima beberapa penghargaan, termasuk Best Urban/Pop Act di Live and Unsigned pada tahun 2012 dan Best Song di Best of British Unsigned Music Awards pada tahun 2013. Pada November 2014, dia menerima penghargaan kehormatan atas prestasinya di bidang musik dari Leicester College, tempat dia menyelesaikan kursus musik pada tahun 2002.