Kill Your Darlings mengikuti kisah awal lahirnya generasi sastrawan legendaris yang kemudian dikenal sebagai Beat Generation. Film ini dibintangi Daniel Radcliffe sebagai Allen Ginsberg dan Dane DeHaan sebagai Lucien Carr. Cerita dimulai pada tahun 1944 ketika Allen Ginsberg berhasil diterima di Columbia University di New York. Sebagai mahasiswa baru yang masih polos dan penuh rasa ingin tahu, Ginsberg segera bertemu dengan Lucien Carr, sosok karismatik yang memberontak terhadap aturan dan memiliki pandangan anti kemapanan yang kuat.

KLovers, pertemuan dengan Carr perlahan membawa Ginsberg masuk ke dunia baru yang penuh eksperimen intelektual sekaligus gaya hidup liar. Ginsberg kemudian diperkenalkan kepada dua tokoh yang kelak menjadi penulis besar, yaitu William S. Burroughs yang gemar bereksperimen dengan obat obatan, serta Jack Kerouac yang saat itu bekerja sebagai pelaut setelah dikeluarkan dari kampus. Bersama sama, mereka mulai menggagas sebuah gerakan sastra baru yang disebut "The New Vision", sebuah ide yang menantang norma sosial, hukum, dan institusi akademik yang mereka anggap terlalu kaku.

Namun di balik semangat pemberontakan tersebut, kehidupan Carr ternyata dipenuhi konflik pribadi yang rumit. Ia memiliki hubungan yang bermasalah dengan David Kammerer, seorang pria yang bekerja sebagai petugas kebersihan di kampus namun diam diam membantu Carr tetap bertahan di Columbia dengan menulis tugas kuliahnya. Kammerer diketahui memiliki obsesi terhadap Carr dan terus menekan Carr untuk membalas perasaannya, membuat hubungan mereka semakin tidak sehat dan penuh ketegangan.

Seiring waktu, Ginsberg semakin terlibat dalam kehidupan Carr dan teman temannya yang dipenuhi pesta, alkohol, dan rokok. Di tengah kedekatan itu, Ginsberg mulai menyadari bahwa ia juga memiliki perasaan yang lebih dalam terhadap Carr. Sementara itu, Carr berusaha memutus hubungan dengan Kammerer, tetapi pria tersebut tidak mau melepaskannya begitu saja.

Konflik memuncak ketika Carr dan Kammerer terlibat pertengkaran hebat yang berakhir tragis. Dalam konfrontasi tersebut, Carr menusuk Kammerer hingga tewas. Peristiwa ini mengguncang kehidupan mereka semua dan membuat Carr ditangkap oleh polisi. Dalam kondisi tertekan, Carr meminta bantuan Ginsberg untuk menuliskan kesaksian tentang malam kejadian tersebut.