Elly Conway, seorang penulis novel mata-mata yang cenderung tertutup, hampir menyelesaikan buku kelimanya tentang sang agen rahasia Aubrey Argylle. Tapi gara-gara kritik dari ibunya, Ruth, dia kena writer’s block parah. Dalam perjalanan naik kereta buat mengunjungi Ruth dan ayahnya, Barry, Elly tiba-tiba diserang sekelompok orang misterius—untungnya dia diselamatkan oleh seorang mata- mata beneran bernama Aidan Wilde. Aidan bilang, ada organisasi jahat bernama Division yang memburu Elly karena novel-novelnya entah gimana selalu bisa “meramal” kejadian mereka di dunia nyata.

Aidan lalu ngajak Elly ke Inggris buat nyari “Masterkey”, sebuah benda penting yang bisa membongkar rahasia Division—kayak yang ada di novel Elly. Tapi Elly curiga kalau Aidan juga punya niat jahat. Saat dia minta bantuan orang tuanya, Aidan malah bongkar fakta mengejutkan: kedua “orang tuanya” itu sebenarnya agen Division juga! Setelah pertempuran sengit, Elly dan Aidan kabur ke Prancis, di mana mantan petinggi CIA, Alfred “Alfie” Solomon, ngasih tahu kebenaran besar—Argylle bukan cuma karakter fiksi. Elly sebenarnya adalah Rachel Kylle (nama “Argylle” berasal dari “R. Kylle”), seorang agen sungguhan yang lima tahun lalu ditangkap dan dicuci otak sama Division supaya lupa identitas aslinya.

Ternyata selama ini, Rachel tanpa sadar menuangkan ingatannya ke dalam buku-buku yang dia tulis—Aidan dan Alfie bahkan muncul di novelnya sebagai karakter! Di buku terbarunya, Rachel hampir aja membocorkan lokasi Masterkey beneran. Aidan dan Rachel akhirnya ke Semenanjung Arab buat ngambil Masterkey, tapi mereka disergap lagi dan dibawa balik ke markas Division. Ritter, pemimpin Division, bilang kalau Rachel dulunya agen ganda yang loyal banget ke mereka. Tapi Rachel ternyata punya rencana sendiri—dia pura-pura balik ke pihak Division, lalu malah nembak Aidan dan ngelaporin posisi Alfie... cuma buat ternyata mengkhianati Division dan ngirim Masterkey ke Alfie.

Aidan (yang ternyata cuma kena tembak ringan) balik bantu Rachel, dan mereka berdua ngelawan Division habis- habisan. Di akhir, Ritter mencoba menggagalkan pengiriman Masterkey tapi malah mati tragis— setelah matanya dicakar sama kucing Rachel sendiri!