Langit (Refal Hady) diam-diam memendam perasaan cinta kepada adik tirinya, Senja (Mikha Tambayong). Namun hubungan mereka tidak berjalan mudah karena sang ibu tidak merestui kedekatan tersebut. Di tengah situasi rumit itu, Langit tetap menjalani hidup sebagai penulis novel yang karyanya cukup dikenal di dunia penerbitan.

Senja bekerja sebagai editor di penerbit tempat Langit biasa mengirimkan naskahnya. Intensitas pertemuan membuat hubungan mereka semakin dekat, meski keduanya berusaha menahan perasaan demi menjaga keluarga tetap utuh. Namun semakin lama, rasa cinta yang dipendam justru semakin sulit disembunyikan.

Masalah makin rumit ketika Kala (Hana Malasan), bos penerbit tempat Senja bekerja, mulai memiliki ambisi pribadi terhadap Langit. Kala bahkan menjadikan Senja sebagai jalan untuk mendekati sang penulis. Di sisi lain, hadir pula Bima (Omar Daniel) yang ikut memberi warna dalam kehidupan mereka dan memperumit hubungan yang sudah penuh tekanan.

Senja akhirnya berada di persimpangan sulit antara mengikuti kata hati, mempertahankan karier, atau menaati restu keluarga. Sementara Langit terus berusaha membuktikan bahwa cintanya tulus dan layak diperjuangkan, meski banyak hal tampak mustahil untuk disatukan.

LANGIT KALA SENJA menghadirkan drama romantis emosional tentang cinta terlarang, pilihan hidup, dan perjuangan menemukan kebahagiaan di tengah konflik keluarga serta ambisi pribadi.